離子液體作為脫碘強(qiáng)親電試劑【默尼離子液體】

2025-02-18 10:46:45 sh默尼 30

全球能源需求的增長(zhǎng)和溫室氣體減排的關(guān)注推動(dòng)了核能研究。與核能相關(guān)的一個(gè)主要安全問題是核廢料流的適當(dāng)管理，包括多種裂變產(chǎn)物、錒系元素、鑭系元素和揮發(fā)性放射性核素。其中，捕獲揮發(fā)性氣態(tài)裂變產(chǎn)物，如放射性碘(I₂)等極具挑戰(zhàn)性。I₂在地質(zhì)環(huán)境中遷移性強(qiáng)，其同位素¹²⁹I半衰期長(zhǎng)，需可靠地捕獲和存儲(chǔ)。¹³¹I半衰期短，但會(huì)直接影響人體代謝，尤其是甲狀腺，所以需要立即捕獲。因此，開發(fā)有效捕獲放射性I₂的功能材料至關(guān)重要。

目前，活性炭、沸石、多孔有機(jī)聚合物、金屬有機(jī)框架和共價(jià)有機(jī)框架等多孔材料已被用于捕獲I₂。COFs是由輕元素組成的、高度有序的結(jié)晶有機(jī)聚合物，在化學(xué)和材料工程領(lǐng)域研究廣泛。在氣體吸附和分離應(yīng)用中，向COF結(jié)構(gòu)引入雜原子可提高其相關(guān)性能。其中，氮、氟、硫、氧等雜原子可提供活性位點(diǎn)，改變電子分布。但以苯環(huán)為主要結(jié)構(gòu)單元的COFs電子云分布均勻、無富電子部分，對(duì)親電目標(biāo)（如I₂）的親和力弱。通過強(qiáng)親電體修飾，可改變芳香框架的電子云分布以提高其性能。但精確構(gòu)建目標(biāo)COFs還面臨一些挑戰(zhàn)。

基于此，來自四川大學(xué)的陶國(guó)宏、何玲聯(lián)合懷俄明大學(xué)的Maohong Fan研究團(tuán)隊(duì)提出利用離子液體溶液工藝策略(ILSP)，對(duì)中性共價(jià)有機(jī)框架TpPaSO₃H (COF-H)進(jìn)行修飾，以提高I₂的捕獲性能。研究者選擇了1-丁基-3-甲基咪唑溴鹽(BmimBr)、1-丁基-4-甲基-1,2,4-三唑溴鹽(MC₄trimBr)和4-氨基-1-丁基-1,2,4-三唑溴鹽(AC₄trimBr)這三種具有相似結(jié)構(gòu)和遞減親電特性的離子液體，采用ILSP對(duì)COF-H進(jìn)行修飾，修飾后的COF分別命名為COF-Bmim、COF-MC₄trim和COF-AC₄trim。該研究使用ILSP方法修飾COF-H，修飾后的COF-H對(duì)I₂的吸附性能顯著提升。局部極性的增加導(dǎo)致富電位點(diǎn)與I₂之間的相互作用更強(qiáng)，并且與吸附性能呈正相關(guān)。局部極性的發(fā)現(xiàn)為COF的精確合成提供了重要指導(dǎo)。

原文鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.150913

原文作者：

Jie Fu, Jia-Ying Liu, Yue-Ru Zhou, Lei Zhang, Shuang-Long Wang, Song Qin, Maohong Fan, Guo-Hong Tao, and Ling He

DOI: 10.1016/j.cej.2024.150913

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